太赫兹波长范围覆盖了远红外区的0.1-100公分^-1，或3-3300公分^-1，超快太赫兹源常依赖于近红外光转换，通常由钛蓝宝石激光器输出的800飞秒脉冲，转换成少周期或单周期脉冲。在凝聚态物理中，太赫兹体系特别有趣，因为它们对应于许多集体过程的能量尺度（0.4-400公分^-1），包括声子和磁模、超导隙、自旋和电荷序隙等。它还是拓扑绝缘体和石墨烯狄拉克锥体表面态的能量尺度。时域太赫兹光谱技术提供材料完整、复杂的光学响应，无需宽带光谱和傅立叶变换，因为使用电光采样可以捕获稳定场的完整相位和幅度信息，而不是单独的强度。接下来，我们将详细了解太赫兹产生和检测技术。

宽带太赫兹脉冲可用来探测材料的光响应，它们可以通过三种方式产生：非线性晶体中的光整流、光电导开关和激光电离等离子体。光电导天线对于在较低频率下产生高频谱权重（延伸至0.1THz）最有用。光电导开关由一个半导体器件组成，通过在小的半导体条带上施加偏置，瞬间将载流子从价带激发到半导体的导带。飞秒激光脉冲加速这些载流子并释放偶极辐射，这一过程的时间尺度与发射光的频率密切相关。决定太赫兹光谱范围的限制因素是光电流的上升时间。大面积光电导天线可以产生从0.1THz开始，延伸至2.5THz的宽带频谱。采用非线性晶体的光学整流可以产生从100THz开始，到2.5THz的宽带频谱。其他流行的非线性晶体包括有机材料，可以产生0.1-10THz之间的光谱。距离取决于近红外脉冲相对于非线性介质的偏振和入射角、近红外脉冲持续时间以及入射光与太赫兹光的相位匹配。

电光采样技术同时捕获太赫兹脉冲的幅度和相位信息，对于重建材料的复杂光学响应至关重要。一般流程包括使用一个持续时间比太赫兹场短得多的光脉冲来采样场轮廓。太赫兹场通过光电效应与非线性晶体中的采样光束相互作用，产生与电场强度成正比的双折射。这种双折射导致了采样光束偏振的旋转，它与入射到非线性晶体上的太赫兹光谱部分的振幅成线性比例。通过记录取样光束的偏振，可以恢复整个频谱。Pump-probe光谱学实验至少需要三个脉冲，它们的时间分辨率受到固有带宽的限制，而不仅仅是受到脉冲持续时间的限制。

从太赫兹光谱到光学响应需要进行两次测量，从感兴趣的样本反射或透射的太赫兹脉冲，以及从已知其完整响应的材料进行的参考太赫兹测量。这些应该在相同的条件下测量，理想情况下应按顺序或同时进行。对于多层材料，需要建模系统收回每种材料对总测量响应的贡献。如果泵浦激发的系统体积分数比太赫兹探针小，模型可以单独使用激发体积的响应。

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文章来源：天狐定制

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