设计高选择性的催化剂，将 CO₂ 电还原成多碳（C2+）燃料是迫切和重要的任务。然而，目前对C2+物种的选择性理论知之甚少。乔世璋&焦研教授团队首次报告了一种将量子化学计算、人工智能（AI）集群和实验相结合的方法，用于开发C2+产物选择性和氧化铜基催化剂组成之间关系的模型。这些发现将有助于研究人员设计将二氧化碳电还原成碳C2+产物的方法。

该研究证明了适度氧化的铜表面更有利于C-C耦联反应，并通过第一性原理热力学计算确定了不同金属掺杂成分下这种氧化状态的临界电位条件。利用基于掺杂元素物理性质的多维标度（MDS）结果建立了实验法拉第效率和临界电位之间的倒火山关系。通过电催化剂的设计，研究人员展示了通过早期和晚期过渡金属的共掺杂策略选择性地生成C2+产物。

铜是催化二氧化碳电还原反应（CRR）生成多碳产物的唯一元素。由于可以通过成分和结构工程调节目标产品的产量和选择性，氧化铜基（CuOx）催化剂得到了越来越多的关注。然而，决定单碳（C1）或多碳（C2+）产物选择性的C-C偶联反应是一个热催化步骤，不涉及质子和电子的转移，催化剂材料和表面结构是决定性的。决定CuOx催化剂CRR对C2+产物选择性的因素是Cu活性位点的几何结构和氧化状态。

理论计算对CRR催化剂的设计和筛选具有重要意义。尽管调整Cu基催化剂的活性位点结构和OSCu为实现高C2+选择性提供了一种切实可行的解决方案，但目前缺乏系统的认识。通过AI分析及实验结果发现，理论计算出的不同表面结构之间的临界过渡条件可作为选择性的描述符。这种结合实验条件对活性位点结构影响的新方法对设计催化剂是有用的。

基于第一性原理热力学计算，可以将相对稳定的表面结构与“实际”反应条件联系起来。结合AI集群方法为掺杂元素分类，基于物理特性的掺杂元素分组导致发现C2+产物实验法拉第效率与临界电位条件之间的倒火山型关系。这可实际应用于选择元素来掺杂Cu基催化剂以生成C2+产物。与此前AI辅助的CRR理论研究相比，本研究将AI分析的目标从吸附能改为临界电位条件，并应用AI方法分析对C2+产物的选择性，扩大了AI辅助催化剂设计的研究对象范围。

总之，结合DFT计算、AI集群分类和实验结果分析，可以用来确定复杂反应的选择性和描述符之间的关系。这些发现将对研究人员在设计二氧化碳电还原转化为多碳C2+产物的过程中具有重大意义。

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文章来源：天狐定制

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